传统的食品包装材料仅可阻止外来因素对食品的损害，包装材料自身不具有任何功能特性。有研究发现可向食品包装中适当地添加抗菌剂、抗氧化剂等活性物质，以及通过选择疏水或疏水/亲水材料制备的包装赋予包装材料一定的功能活性，如抗氧化性、抗菌性和阻湿性等，这类活性包装可以有效地延长食品的货架期[1]。He 等[2]采用κ-角叉菜胶、明胶、玉米蛋白和甘油制备出疏水/亲水的单向透水膜，解决了草鱼片在运输过程中由于高水分含量而引起的变质问题。Arkoun等[3]将壳聚糖和聚环氧乙烷溶液共混静电纺丝得到纳米纤维膜，用于包装接种细菌的冰鲜牛肉，4 ℃下保藏7 d 后，细菌的活力降低95%。但这类活性包装存在一定的问题，延缓食品品质变差的作用原理比较单一，如水分对食品储存的影响或者微生物活动对食品的影响[2-3]，关于受水分影响较大的食品的抗氧化或抑菌包装的研究较少。
姜黄素（curcumin ，CUR）是植物来源的天然多酚物质[4]，具有抗炎、抗氧化、降血脂、抗动脉粥样硬化以及抗肿瘤等多种生理活性[5-9]，而且是一种安全无毒的可食用色素。CUR 分子结构中含有甲氧基、酚羟基和苯丙稀酰基等功能团，使CUR 具有优良的抗氧化活性[10]。近年来许多研究人员利用这个特点将CUR 添加到食品包装中来延长食品货架期。Wu 等[11]采用β-环糊精包封CUR 制备水包油乳液的方法以改善CUR的水溶性，并将该乳液掺入鱼明胶膜中以制备缓释抗氧化膜。王跃猛等[12]以明胶、碳酸钙复合成包装膜，添加姜黄精油来提高包装膜的抑菌活性，结果显示包装膜对冷鲜肉有一定的保鲜效果。但由于CUR 难溶于水、稳定性差导致其生物利用率较低，限制了CUR 在食品和药品领域的应用[13-14]。与直接把姜黄素加入聚合物中相比，采用纳米材料进行封装可以控制姜黄素的释放速度，延长姜黄素的作用时间[15]。埃洛石粘土是天然的铝硅酸盐粘土，高纯度的埃洛石粘土主要呈现一种管状结构[16]，同时埃洛石纳米管（halloysite nanotubes，HNTs）还具有高度的生物相容性[17]，且廉价易得，在药物封装和缓释方面已有相关应用。
静电纺丝技术作为一种非热加工技术，可制得比表面积大、孔径小和孔隙率高的功能化纳米纤维，能显著提高活性物质的功能稳定性和利用度[18]。用聚乙烯醇这类亲水性高分子聚合物静电纺丝制备的纳米纤维膜同样具备亲水特性，而空气中的水蒸气或小水珠遇到亲水性纤维时，会吸附在纤维上，并在纤维与纤维间形成毛细管水，堵塞纤维膜的孔，造成水蒸气不能顺畅地通过纤维膜。
本研究利用酸刻蚀改性后HNTs 作为载体负载姜黄素，对试验过程中CUR 和HNTs 的用量进行调控以提高姜黄素的载药量，后以聚乙烯醇为基体，通过静电纺丝技术制备亲水性纳米纤维膜。最后对该纳米纤维膜的抗氧化性、抑菌性和阻湿性进行表征，探讨其在食品包装领域应用的可能性，以期为姜黄素在活性食品包装上的应用提供一定的依据。
1 材料与方法
1.1 材料与试剂
姜黄素（95%）：上海源叶生物科技有限公司；埃洛石纳米管（＞98%）：广州润沃材料科技有限公司；饼干：亿滋食品企业管理有限公司；金黄色葡萄球菌：武汉菌种保藏中心；NA 培养基、LB 培养基：北京奥博星生物技术有限责任公司；1，1-二苯基-2-苦基肼自由基（1，1-diphenyl-2-picrylhydrazyl，DPPH）（＞97%）：梯希爱（上海）化成工业发展有限公司；聚乙烯醇、冰醋酸、无水乙醇、盐酸（均为分析纯）：国药集团化学试剂有限公司。
1.2 仪器与设备
静电纺丝仪（HD-X1）：北京永康乐业科技发展有限公司；扫描电子显微镜（S-3000N）：日本Hitachi 公司；超净工作台（SW-CJ-2FD）：上海博迅实业有限公司医疗设备厂；傅里叶变换红外光谱仪（Frontier）：美国Perkin Elmer 公司；紫外分光光度计（UV-1800PC 型）：上海美普达仪器有限公司；真空干燥箱（DZF-6021）：上海一恒科学仪器有限公司；恒温水浴锅（HH-6J）：常州恩培仪器制造有限公司；超声波清洗机（SB-5200DTN）：宁波新芝生物科技股份有限公司；离心机（SC-3612）：安徽中科中佳科学仪器有限公司；水接触角测量仪（JP-PHA）：承德优特检测仪器制造有限公司；质构仪（TMS-Pro）：北京盈盛恒泰科技有限责任公司；人工气候箱（RH-LHP-300L）：常州润华电器有限公司；电热鼓风干燥箱（101 型）、恒温振荡培养箱（DH-420）：北京科伟永兴仪器有限公司。
1.3 试验方法
1.3.1 埃洛石纳米管的改性
参考苏英杰[19]的方法略作修改，将2.5 g 埃洛石纳米管分别置于40 mL 的盐酸溶液（0～6 mol/L）中，80 ℃加热搅拌8 h，然后将混合物进行离心（4 000 r/min、5 min），用蒸馏水洗涤去除残留的盐酸，60 ℃烘箱中烘干得到酸刻蚀后的埃洛石纳米管。对于不同浓度盐酸改性的HNTs 采用傅里叶变换红外光谱仪进行检测，测试条件为扫描波长4 000～400 cm-1，扫描32 次，分辨率为4 cm-1。后文HNTs 指最佳浓度盐酸改性后的埃洛石纳米管。
1.3.2 埃洛石纳米管对姜黄素的负载
参考Zou 等[20]的方法并进行适当修改，将一定量CUR（Mt，g）溶于40 mL 无水乙醇，并加入HNTs（M1，g）连续搅拌2 h 后超声30 min（CUR 与HNTs 质量比为2∶1、1.5∶1、1∶1、1∶1.5、1∶2），使HNTs 在溶液中完全分散成混悬液，真空干燥15 min 以去除纳米管内空气，取出后在常压下继续搅拌15 min，使得溶液中的CUR在大气压的作用下进入HNTs 管内，重复真空干燥和常压搅拌操作两次，离心（5 000 r/min、5 min）收集上清液，并测定上清液中游离姜黄素的质量（Mf，g），用以下公式计算载药量（Z，%）和封装率（F，%）。
沉淀用无水乙醇洗涤两次以去除未负载到管内的姜黄素，真空干燥得到负载姜黄素的埃洛石纳米管粉末（CUR@HNTs）。
1.3.3 纳米纤维膜的制备
将1 g 聚乙烯醇溶于10 mL 20% 的乙酸，加入0.04 g CUR@ HNTs（聚乙烯醇质量的4%）搅拌2 h。在电压14 kV、注射泵推进速度0.1 mm/min、接收距离15 cm 条件下，用5 mL 注射器吸取纺丝4 mL 溶液后，换用20 G 平口针头静电纺丝制备纳米纤维薄膜。
1.3.4 纳米纤维膜的表面结构
将纳米纤维膜铺在导电胶上，使用离子溅射仪喷金处理后，在扫描电子显微镜下观察纳米纤维膜的表面微观结构（加速电压15 kV，放大倍数3 000）。
1.3.5 纳米纤维膜的抗氧化活性和抑菌效果
1）抗氧化活性检测：称取50 mg 纳米纤维剪成碎屑，浸泡于30 mL DPPH-乙醇溶液中涡旋振荡后避光反应1 h，在517 nm 测量其吸光度。纳米纤维膜的抗氧化活性用DPPH 自由基清除率来表示，利用以下公式计算DPPH 自由基清除率（D，%），在避光反应24 h后再次测量吸光度并计算。
式中：A0 为DPPH-乙醇溶液黑暗条件下反应24 h后的吸光度；Ax 为加入纳米纤维膜黑暗条件下反应24 h 后溶液的吸光度。
2）抑菌试验：将CUR@ HNTs 纳米纤维膜剪切成直径1 cm 的圆片并紫外灭菌30 min。取20 μL 金黄色葡萄球菌加入到5 mL LB 培养基中，将其置于36 ℃恒温振荡箱中培养12 h 后，采用平板涂布法将0.1 mL菌悬液接种在NA 培养基上，再在此培养基上贴3 张薄膜圆片。处理好的培养基放入36 ℃的恒温培养箱中倒置培养12 h，观察圆片周围细菌的生长情况。
1.3.6 纳米纤维膜的亲水性及水收集试验
将纳米纤维膜置于载玻片上，通过水接触角测量仪测定纳米纤维膜的亲水性。参考高雪[21]的方法选用上圆下尖带刻度的试管，剪取比试管口大的纳米纤维膜固定在试管上，并进行密封。采用加湿器进行喷雾处理，加湿器喷口与薄膜表面的距离为10 cm，倾斜角度为45°，1 h 后观察试管中水的收集情况并称量试验前后薄膜的质量，对照组不覆膜。纳米纤维膜的吸水性（W，%）计算公式如下。
式中：m0 为试验前纳米纤维膜的质量，g；m1 为试验后纳米纤维膜的质量，g。
1.3.7 饼干储存试验
将奥利奥饼干去掉夹心后分成试验组和对照组，其中试验组覆膜，对照组不覆膜。将两组饼干同时置于温度20 ℃、湿度33%的人工气候箱中储存48 h 后取出，将饼干样品置于质构仪载物台上，在单刀剪切模式下测定饼干的剪切力。测定参数为起始力0.15 N，检测速度1 mm/min，回程距离25 cm，回程速度为300 mm/min，探头为方片状剪切探头。在相同检测条件下测定储存前饼干的剪切力，用于分析饼干储存前后的脆度变化。
1.4 数据处理
试验数据以3 次平行试验的平均值±标准差表示，使用Excel 和IBM SPSS Statistics 26 软件对数据进行分析，使用OriginPro 9.0 对数据进行绘图，同时采用Duncan 检验方法，在P＜0.05 的水平下进行显著性分析。
2 结果与分析
2.1 盐酸浓度对埃洛石纳米管负载姜黄素效果的影响
盐酸刻蚀改性是盐酸和埃洛石纳米管管内的Al—OH 基团发生化学反应，其中的Al 原子被H 原子取代，使得埃洛石纳米管的基团产生变化。傅里叶变换红外光谱仪可以获得分子中化学键或官能团的信息，通过测定可分析盐酸刻蚀改性对埃洛石纳米管分子中基团产生的影响。盐酸浓度对埃洛石纳米管负载姜黄素效果的影响如图1 所示。
图1 盐酸浓度对埃洛石纳米管负载姜黄素效果的影响
Fig.1 Effect of hydrochloric acid concentration on curcumin loading in halloysite nanotubes
A.不同盐酸浓度改性的埃洛石纳米管的红外光谱图；B.盐酸浓度对埃洛石纳米管载药量的影响。不同字母表示差异显著，P＜0.05。
由图1A 可知，在3 621 cm-1 和3 693 cm-1 处的两个吸收峰是Al—OH 基团中羟基的伸缩振动，改性后的埃洛石纳米管在这两个位置的吸收峰强度明显减弱，这是由于盐酸刻蚀改性是盐酸与埃洛石纳米管中的Al—OH 反应生成H—OH，导致Al—OH 基团的减少，吸收峰减弱，并且随着盐酸浓度的增加，该特征峰的减弱程度也越来越高。这表明盐酸对于埃洛石纳米管的改性效果较明显。使用不同浓度的盐酸腐蚀埃洛石纳米管内部的Al—OH 基团，其中大量的Al 原子被H 原子取代，使得纳米管管径增大，从而增加姜黄素的载药量。由图1B 可知，随着盐酸浓度的增加，埃洛石纳米管的载药量也随之增大，说明埃洛石纳米管的内径在盐酸刻蚀下逐渐增大，在盐酸浓度为5 mol/L 时达到最大值。当盐酸浓度达到6 mol/L 时载药量反而出现下降的趋势，这可能是因为盐酸浓度过高时，其对纳米管的腐蚀太强导致纳米管可能出现穿孔现象，在后续洗涤过程中造成姜黄素的流失。因此选择5 mol/L 盐酸改性后的埃洛石纳米管进行后续试验。
2.2 姜黄素与埃洛石纳米管的质量比对负载效果的影响
姜黄素在埃洛石纳米管中的负载效果通过载药量和封装率评价。载药量越大，表明HNTs 对CUR 的负载效果越好；封装率越高，则说明埃洛石纳米管对姜黄素的负载效率越高。姜黄素与埃洛石纳米管的质量比对负载效果的影响如图2 所示。
图2 姜黄素与埃洛石纳米管的质量比对姜黄素载药量和封装率的影响
Fig.2 Effect of mass ratio of curcumin to halloysite nanotubes on drug loading and encapsulation rate of halloysite nanotubes
同一指标不同字母表示差异显著，P＜0.05。
由图2 可知，CUR@HNTs 中姜黄素的载药量随着姜黄素与埃洛石纳米管的质量比的增大而增大，封装率则是呈先增大后减小的趋势。由于1∶1.5 到1∶1 的封装率开始呈现下降趋势，而1∶1 的载药量显著高于1∶1.5，经综合考虑选择质量比为1∶1 作为负载试验时的质量比，此时CUR@ HNTs 的载药量为14.47%，封装率为13.76%。
2.3 CUR@HNTs 纳米纤维膜的表面形貌
CUR@HNTs 纳米纤维膜的表面形貌如图3 所示。
图3 CUR@HNTs 纳米纤维膜的表面形貌
Fig.3 Surface morphology of CUR@HNTs nanofiber membrane
A.实物图；B.扫描电镜图（×3 000）。
从图3A 可以看出，纳米纤维膜的表面整体均匀且光滑，没有明显的孔洞出现。由图3B 可以看出通过静电纺丝得到的薄膜由多根纳米纤维无取向堆积形成，纤维的形貌分明，平均直径为（0.49±0.11）μm，表明CUR@ HNTs 被聚乙烯醇纳米纤维成功包埋，且纳米纤维膜的组织结构均匀。
2.4 纳米纤维膜的抗氧化活性和抑菌效果
自由基和活性氧会导致或诱发不同的人类病症，姜黄素可以作为氢原子或电子的供体来还原DPPH 自由基，从而达到清除自由基和活性氧来抑制其破坏作用。纳米纤维薄膜圆片对金黄色葡萄球菌的抑制效果如图4 所示。
图4 CUR@HNTs 纳米纤维膜对金黄色葡萄球菌的抑制效果
Fig.4 Inhibition effect of CUR@HNTs nanofiber membrane on Staphylococcus aureus
CUR@HNTs 纳米纤维膜的抗氧化活性为（30.23±0.14）%，放置1 d 后抗氧化活性达到（39.57±0.13）%，试验结果表明，经过静电纺丝，姜黄素仍然可以从其中释放出来并仍然具备抗氧化活性。由图4 可知，在纳米纤维圆片周围有一个明显的区域没有细菌的生长，表明CUR@HNTs 纳米纤维薄膜对金黄色葡萄球菌的生长具有抑制效果。由于纳米纤维膜的抗氧化作用并没有随着时间而减弱，并且该薄膜还可以抑制金黄色葡萄球菌的生长。因此，CUR@HNTs 纳米纤维膜可以减弱微生物活动导致的食品劣变。
2.5 纳米纤维膜的亲水性及收集水试验
图5 分别为纳米纤维膜的水接触角、收集水试验后覆膜组与对照组试管对比以及纳米纤维膜试验前后表观对比。
图5 纳米纤维膜的亲水性及收集水试验
Fig.5 Hydrophilicity and water collection test of nanofiber membrane
A.纳米纤维膜的水接触角；B.收集水试验的结果对比；C.收集水试验前后纳米纤维膜的变化。
由图5 可知，薄膜的水接触角为（43.4±0.2）°，该接触角是锐角，说明该薄膜为亲水性薄膜，没有纳米纤维膜的试管收集到一定量的水分，而管口覆盖纳米纤维膜的试管管壁和管底均无水分，纳米纤维膜由于吸收了水分导致薄膜变得膨润。试验前纳米纤维膜的质量是0.018 1 g，试验后质量变为0.051 5 g，吸水性高达184.53%，表明大量水蒸气在通过纳米纤维膜时直接被膜吸收，而没有进入到试管中。因此，CUR@HNTs 纳米纤维膜可以有效吸收外部环境的水蒸气，具有一定的阻湿性。
2.6 纳米纤维膜在饼干储存过程中的阻湿作用
质构仪的单刀剪切模式可以模拟人在咀嚼时牙齿对饼干作用的效果，剪切力的大小可以反应饼干脆度的大小。为了进一步验证薄膜的阻湿作用，选取脆性饼干样品，将试验组和对照组的饼干同时置于温度20 ℃、湿度33% 条件下储存，储存2 d 后使用质构仪检测饼干的脆度。纳米纤维膜对饼干储存过程中阻湿作用的影响如图6 所示。
图6 纳米纤维膜对饼干储存过程中阻湿作用的影响
Fig.6 Effect of nanofiber membrane on humidity resistance during biscuit storage
由图6 可知，储存前饼干的剪切力为（50.1±1.9）N，对照组饼干的剪切力为（26.6±5.8）N，试验组饼干的剪切力为（39.0±3.4）N。与储存前相比，对照组的饼干剪切力降低程度较大，降低了46.91%，表明饼干在储存过程中会吸收水分使其剪切力下降的幅度较大，而试验组的饼干储存2 d 后剪切力降低了22.16%，降低幅度仅达到对照组的一半水平，表明采用纳米纤维膜包裹饼干可以有效防止空气中的水分进入饼干，从而延长饼干的储存时间。试验结果表明，在储存饼干过程中纳米纤维膜可以有效减缓饼干因吸收空气中的水分而脆性降低的现象，具有良好的阻湿性。
3 结论
本研究通过纳米封装把姜黄素制备成纳米纤维膜，并探究了其在活性食品包装上的应用。综合考虑HNTs 的载药量和CUR 的封装率，控制CUR 和HNTs质量比为1∶1 的条件下进行真空负载得到的CUR@HNTs，载药量为14.47%、封装率为13.76%。经过静电纺丝得到CUR@ HNTs 亲水性纳米纤维膜，初始抗氧化活性为（30.23±0.14）%，24 h 后抗氧化活性达到（39.57±0.13）%，该纳米纤维膜在一段时间内均可以表现出良好的抗氧化活性，抑菌试验表明该薄膜对于金黄色葡萄球菌的生长具有抑制作用。收集水试验表明该薄膜具有良好的吸水性和阻湿性；饼干储藏试验验证该纳米纤维膜对饼干由于吸湿导致的剪切力下降有一定的抑制作用，具有良好的阻湿性。综上所述，亲水性CUR@HNTs 纳米纤维膜同时具有抗氧化性、抑菌性和阻湿性，在食品包装方面具有一定的应用潜力。
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