淀粉是一种可再生、 易降解的高分子聚合物，可作为储能物质，是人类饮食中的主要能量来源。 此外，它还可以作为各种加工食品和工业产品的原料。 天然淀粉主要由直链淀粉和支链淀粉两种大分子聚合物共同构成，且此两种聚合物都是由线性链段构成。 近年来的研究发现，由于淀粉中的直链淀粉分子内部氢键的作用，使其空间构象卷曲成螺旋型，内部的疏水腔可与脂质等化合物结合从而形成单螺旋复合物[1-4]。此反应能够改善淀粉基物料的功能性质，降低淀粉在水中的溶解度和溶胀能力，提高淀粉的稳定性，从而影响凝胶的形成和结构，延缓淀粉的老化，减缓淀粉的消化等，可使淀粉作为稳定剂、药片赋形剂、缓释剂等应用于食品、药品、化妆品等领域。 因此，淀粉-脂质复合物的形成及其对淀粉系统功能的影响已成为食品工业和人类营养所关注的重点问题。
1 淀粉-脂质复合物的形成机理及结构特征
天然淀粉颗粒中内部和表面有少量磷脂、游离脂肪酸等脂质， 淀粉-脂质复合物在天然淀粉中也有少量存在[5]。 除了直链淀粉，淀粉中的支链淀粉也可通过其线性链段参与复合物的形成，但由于链长相对较短和空间位阻的影响，支链淀粉与脂质络合的能力远不如直链淀粉[6]。 脂质（小的非极性疏水分子，如脂肪酸、单甘油酯等） 可以进入到直链淀粉疏水螺旋空腔内，脂质配体的极性头位于螺旋腔外，而其脂肪族链位于螺旋腔内，进而形成复合物[7]，结构如图1 所示[8]。
图1 淀粉-脂质复合物结构模型
Fig.1 Schematic model of starch-lipid complex
淀粉-脂质复合物的形成包括一系列过程：1）葡萄糖残基与螺旋结构内部排除在外的水分子之间形成氢键，这就形成了一个带有疏水空腔的螺旋结构；2）脂质和淀粉螺旋结构内部疏水基之间产生疏水相互作用；3）在这种存在脂质配合体的情况下，所形成复合物具有无序或半结晶结构[8-10]。 直链淀粉葡萄糖残基、水分子和脂质配体之间的分子氢键和范德华力对螺旋型的淀粉-脂质复合物起了稳定作用[11]。
2 影响淀粉-脂质复合物形成的主要因素
2.1 淀粉结构对淀粉-脂质复合物的影响
直链淀粉和支链淀粉都可以和脂质发生复合反应，但由于支链淀粉侧链链长较短及空间位阻的影响，其不易与脂质配体形成稳定的复合物。 Wang 等 [12]报道，采用X 射线衍射仪和差示扫描量热仪均未检测到蜡质小麦淀粉-脂质复合物的存在， 这主要是因为蜡质小麦淀粉几乎不含直链淀粉，而支链淀粉又存在空间位阻， 导致其不能形成或只形成极少量的复合物。淀粉中直链淀粉含量越高，其与脂质配体之间的接触机会越大，进而可促进更多的淀粉-脂质复合物形成。Klaochanpong 等[13]用普鲁兰酶对不同植物来源的淀粉进行脱支处理以增加淀粉的线性链分子， 结果表明，与普通淀粉相比，脱支处理后的淀粉与脂质之间有着更高的络合能力。Zhang 等[14]也发现淀粉脱支后所形成的复合物中脂质的含量显著高于未脱支淀粉所形成的复合物， 且脂质含量随着脱支时间的增加而升高。Garcia 等[15]将不同直链淀粉含量的玉米淀粉（玉米原淀粉、高直链玉米淀粉和蜡质玉米淀粉）与单硬脂酸甘油酯进行复合物的制备，研究发现在氢键和疏水相互作用下高直链玉米淀粉更易与单硬脂酸甘油酯形成复合物，此结果证明了直链淀粉的含量是影响复合物形成的重要因素。 此外，直链淀粉链长越长，与脂质形成的复合物稳定性越好[16]。然而，Gelders 等[17]认为直链淀粉碳链过长则会导致空间构象紊乱，不易与脂质进行复合。
Reddy 等[18]研究发现不仅直链淀粉与支链淀粉的比例、总链长会影响脂肪酸与淀粉的相互作用，淀粉的晶型也会对其复合过程产生显著影响，例如研究发现木薯淀粉（C 型）在与硬脂酸复合的过程中比玉米淀粉（A 型）和马铃薯淀粉（B 型）表现的更活跃，推测这可能是因为木薯淀粉（C 型）的碳链长度在硬脂酸配体中最有效。
2.2 脂质结构与类型对淀粉-脂质复合物的影响
脂质配体的碳链长度会影响淀粉-脂质复合物的结构和功能性质[14]。碳链越长，形成的淀粉-脂质复合物越稳定，熔融解旋温度越高，这主要归因于长碳链的脂质疏水性强， 更易与淀粉通过疏水相互作用形成单螺旋结构的淀粉-脂质复合物[8]。 Lu 等[19]研究发现所制备的复合物的晶粒尺寸随脂肪酸链长的增加而逐渐增大。 此外，Lebail 等[20]认为当脂质配合体的碳链数小于10 时，会很难形成淀粉-脂质复合物，这可能是因为较短碳链的脂质配体易溶于水， 很难在疏水空腔中稳定存在。 脂质的不饱和度对复合物的形成也有很大的影响，不饱和键越多，其空间位阻效应越大，因此所形成的淀粉-脂质复合物越不稳定[21]。 Kawai 等[22]发现在与马铃薯淀粉复合时，相比不饱和脂肪酸，饱和脂肪酸能促使淀粉形成更多的有序结构。 Jia 等[23]通过将莲子直链淀粉分别与油酸（C18 ∶1）和亚麻酸（C18 ∶2）进行复合，发现莲子直链淀粉与油酸之间具有更高的络合指数， 这是由于亚麻酸的两个C=C 双键增加了空间位阻导致的。
2.3 脂质的浓度及分散性对淀粉-脂质复合物的影响
脂质配体的浓度及分散性决定了复合物的形成程度。 Liu 和Chi 等[24-25]通过研究复合物的晶体结构发现，V 型晶体结构的特征峰强度随脂质配体含量的增加而增强，说明在淀粉糊中配体浓度高有利于复合物的形成。 Lebail 等[20]研究认为当向直链淀粉中添加10%的过量脂质配合体时， 全部直链淀粉均可与脂质形成复合物。 然而，由于空间位阻的存在，直链淀粉并不能完全与脂质进行复合。 在这种情况下，未配位的脂质分子可能被困在螺旋之间的间隙中。 在较低的配体浓度下， 直链淀粉则会趋于保持原有的双螺旋结构，从而与合成复合物所需的单螺旋构象竞争[8]。 然而，大多数脂质，特别是长链脂肪酸，在水相中并不能分散，因此不能渗透到淀粉粒中与直链淀粉形成复合物[19]。Kang 等[26]研究表明与固体脂质相比，液体脂质与直链淀粉之间更易形成直链淀粉-脂质复合物， 并推测这主要是因为不同状态脂肪酸的分散性不同，固体脂质在淀粉悬浮液中的分散性比液体脂质差；同时发现经超声处理后的复合物的络合指数值从46%上升到56%，这可能是由于超声的机械力、空化作用和强大的冲击波导致肿胀的淀粉颗粒破裂，使更多的直链淀粉分子从淀粉颗粒内部释放出来。此外，Monroy 等[27]和Nie 等[28]也认为超声处理改善了凝胶化淀粉悬浮液中配体的分散性，从而促进直链淀粉与配体分子间的复合反应。
2.4 反应温度对淀粉-脂质复合物的影响
淀粉受热会发生糊化、颗粒吸水膨胀，发生破裂、崩解，淀粉链从中溢出，颗粒原有的微晶结构遭到破坏，且随着温度的升高淀粉颗粒进一步膨胀，使得更多的直链淀粉分子从中溢出。 处理温度会直接导致淀粉糊化度和结构的差异，故而会影响淀粉-脂质复合物的形成。 Vasiliadou 等[29]指出在相对较低的温度下，少量的直链淀粉分子会从颗粒中溢出，可能以毛鳞状附着在颗粒表面，而且，所溢出的直链淀粉分子的链长较短。孟爽[30]研究发现当复合温度自75 ℃升高到95 ℃时，玉米淀粉与硬脂酸之间的络合指数从52.68%增至56.71%。 此外，淀粉与脂质的复合温度决定了复合物的晶体类型：在低温（60 ℃左右）时，形成的Ⅰ型复合物有序性较低；在高温（90 ℃以上）时，形成Ⅱ型半晶态复合物[31]。然而，Marinopoulou 等[32]对淀粉-脂肪酸复合物存在两个不同的多态性（Ⅰ型和Ⅱ型）的普遍看法表示怀疑，研究发现在30 ℃的制备温度下，淀粉-脂肪酸复合物仍具有一定的晶体结构。 此研究者在制备复合物之前首先将淀粉在25 ℃的碱性溶液中不断搅拌24 h，然后将其在90 ℃下保持2 min～3 min，最终冷却到所需要的制备温度。 因此，导致研究结果不一致的原因可能是在冷却的过程中，淀粉发生老化，直链淀粉分子与支链淀粉分子重新排列，同时以氢键的形式结合形成双螺旋结构，体系从无序变得有序[33-34]。 另有研究表明，淀粉的老化通常伴随着结晶度的增加[35]。
3 淀粉-脂质复合物的形成对淀粉性质的影响
3.1 淀粉-脂质复合物的形成对淀粉膨胀度的影响
膨胀度反映了淀粉在特定加热条件下的水化能力， 与淀粉中直链淀粉和支链淀粉的含量密切相关。直链淀粉分子与支链淀粉分子相互缠绕，形成一个强大的晶体网络，对淀粉颗粒的膨胀具有一定的抑制作用[22，36-37]。有研究表明，淀粉与脂质形成复合物后，可以抑制淀粉颗粒吸水、膨胀，这主要是因为V 型复合物的形成。 该复合物主要附着在淀粉颗粒表面，形成疏水层，延缓水分子进入淀粉内部区域，从而在一定程度上减缓淀粉颗粒吸水膨胀的速率[38-39]。 Liu 等[40]通过研究得出普通玉米淀粉和高直链玉米淀粉的膨胀度随着甘油单月桂酸酯的加入而降低，而蜡质玉米淀粉与甘油单月桂酸酯复合物的膨胀度差异并不显著，这可能是因为蜡质玉米淀粉中几乎不含直链淀粉，与脂质的络合能力较弱。王睿[41]发现与原马铃薯淀粉相比，月桂酸的加入有效地降低了淀粉颗粒吸水膨胀的速率，相较于马铃薯原淀粉的膨胀度28.42%，马铃薯淀粉-月桂酸复合物的膨胀度明显地下降至12.42%。
3.2 淀粉-脂质复合物的形成对淀粉糊化特性的影响
淀粉的糊化是颗粒中分子有序排列的瓦解，伴随着淀粉的一些特性发生不可逆的无序化转变，例如淀粉颗粒吸水膨胀、晶体熔融、双折射现象消失、直链淀粉溢出以及淀粉黏度增加。 而直链淀粉通过与脂质形成复合物，可以抑制淀粉颗粒的膨胀，维持膨胀淀粉颗粒的完整性。 同时，淀粉颗粒表面形成一层淀粉-脂质复合物，减少水分子与其结合，延缓淀粉的糊化[42-43]。淀粉-脂质复合物能限制淀粉的溶胀性能， 进而使其糊化温度升高[44-45]。 Wang 等[46]发现淀粉与脂质发生复合后， 导致体系的糊化温度从88.4 ℃升高到94.5 ℃。Singh 等[47]也发现加入硬脂酸可以使马铃薯淀粉和玉米淀粉的糊化温度升高，马铃薯淀粉糊化温度从61.2 ℃上升到81.7 ℃，玉米淀粉的糊化温度从71.0 ℃上升到73.2 ℃。另有研究发现，体系在冷却过程中最终黏度的增加，表明了淀粉-脂质复合物的形成[12，48-49]。Chao 等[48]通过研究发现单棕榈酸甘油酯和棕榈酸的添加增加了原玉米淀粉的最终黏度， 证明了在冷却阶段淀粉-脂质复合物的形成。 Li 等[50]发现大米淀粉与硬脂酸进行复合后，谷值黏度显著降低。Tang 等[51]报道称，淀粉-脂质复合物的络合指数与其最终黏度呈正相关，但与谷值黏度呈负相关。
3.3 淀粉-脂质复合物的形成对淀粉老化特性的影响
在以淀粉为基础的食品体系中添加脂质（或存在游离脂质）， 通常会延缓食品加工和储存中的淀粉老化现象[52]。已知在淀粉老化过程中，直链淀粉更容易通过重新缔合形成双螺旋结构而形成有序化的晶体结构。 当体系内存在脂质时，脂质会与淀粉发生相互作用，进而形成不溶于水的淀粉-脂质复合物，降低体系内水分的迁移率，抑制淀粉由无序非结晶状态转变为有序结晶状态， 因此对延缓淀粉老化有显著影响[34，45]。Mariscal 等[53]将添加0.0%、1.0%和1.5%棕榈酸的玉米粉圆饼在4 ℃分别贮藏0、7、14 d， 发现添加1.0%和1.5%棕榈酸的玉米粉圆饼在贮藏期间比未添加棕榈酸的玉米粉圆饼更柔软，主要归因于淀粉老化程度的降低。 Ali 等[54]向高粱淀粉中加入单硬脂酸甘油酯，当添加量为淀粉质量的1.0%时，淀粉的回生焓由6.1 J/g降低至4.0 J/g， 表明所形成的复合物具有抑制淀粉老化的作用。
3.4 淀粉-脂质复合物的形成对淀粉晶体特性的影响
淀粉-脂质复合物有两种不同的形式： 非晶态复合物（I 型）和晶态复合物（II 型）。非晶态复合物是在较低的温度（如25 ℃～60 ℃）下形成的。 而晶态复合物是在较高的温度（如90 ℃～100 ℃）下形成的。 晶态复合物比非晶态复合物更能抵抗淀粉酶的水解[55]，这主要因为淀粉-脂质复合物的II 型晶体比I 型晶体更有序，且晶体呈现不同的排列方式[3，56]。 Liu 等[40]发现当普通玉米淀粉和高直链玉米淀粉分别与甘油单月桂酸酯在90 ℃下复合时，其淀粉的A-型和B-型晶体结构均消失转变为V-型晶体结构， 但这两种复合物的V-型晶体结构不同，高直链玉米淀粉形成的复合物为VⅠ型（在2θ=13.1°和20.2°处形成了相对宽而平的特征衍射峰），而普通玉米淀粉形成的是VⅡ型复合物（在2θ=13.1°和20.2°处形成了宽而尖锐的特征衍射峰）。Seo 等[56]的研究结果表明复合物的X 射线衍射图谱中在2θ=13°和20°附近均形成了两个尖锐的特征衍射峰，为典型的V 型结晶结构，说明脂肪酸的加入改变了高直链玉米淀粉原有的结晶结构。
3.5 淀粉-脂质复合物的形成对淀粉消化特性的影响
淀粉-脂质复合物的形成会使淀粉对酶的敏感性降低，影响淀粉的消化性能。 主要有两个方面影响淀粉-脂质复合物对酶的敏感性：第一，这种复合物降低了颗粒的膨胀程度， 因此酶很难到达淀粉颗粒内部；第二，与游离直链淀粉相比，淀粉-脂质复合物由于分子排列的有序性高、结构致密使之不易被酶消化[14]。 Liu等[24]研究了高直链玉米淀粉经脱支处理后，在水热、高压协同作用的条件下， 与月桂酸进行复合物的制备，结果表明慢消化性淀粉和抗性淀粉的含量较原高直链淀粉显著增加。 Bahar 等[8]在原扁豆淀粉样品中添加不同的脂肪酸（10%，质量分数）研究淀粉-脂质复合物（抗性淀粉V 型）的形成，并测定原扁豆淀粉和加入脂肪酸配体的扁豆淀粉的消化率， 结果表明与原扁豆淀粉相比，复合物中慢消化性淀粉和抗性淀粉含量显著提高。Zhang 等[14]和Hasjm 等[57]通过采用不同种类脱支酶对淀粉进行预处理，增加淀粉与脂质的复合程度， 进而增加了体系中慢消化淀粉和抗性淀粉的含量。Wang 等[46]研究发现，与原淀粉相比，加入脂肪酸的淀粉样品的消化率下降，Kawai 等[22]和Ai 等[2243]均报道了类似的结果。
4 结论
淀粉-脂质复合物使淀粉基物料具有新的应用范围和途径。 目前，对淀粉-脂质复合物的结构和功能性质的研究为其实际应用提供较为便捷的平台。 淀粉-脂质复合物不仅可以提高淀粉的稳定性，延缓淀粉的老化，大大改变原淀粉的消化性，同时提高慢消化性淀粉和抗性淀粉的含量。 若将其应用到谷物制品和其他淀粉类食物中，会有很好的食用价值，尤其针对糖尿病人和肠道疾病患者群体。 有限的研究表明淀粉-脂质复合物对人体健康有益，但仍需使用体外模拟人体内的消化系统，甚至是人体本身，来确定其功能性质。 然而目前，对淀粉-脂质的相互作用还缺乏系统的研究，且尚未应用到实际生产中。 仍需进一步研究影响淀粉-脂质复合物稳定性的因素及其性质， 研制开发具有环保、安全、无毒、低成本及具有良好功能特性的新型淀粉产品，拓宽淀粉的应用范围。
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